研究人员分离并表征了水氧化反应中难以捉摸的中间体

水氧化反应(WOR)被认为是行星上最重要的反应之一,因为它是空气中几乎所有氧气的来源。获得对其复杂性的见解可以帮助提高反应的效率。

图片来源:Jake Pixo/Shutterstock.com

可悲的是,这种反应背后的机制很复杂,反应中间体在很大程度上不稳定,这使得隔离和表征它们非常困难。为了解决这个问题,研究人员使用了分子催化剂作为模型来理解水氧化的基本方面 - 特别是氧氧键形成反应。

来自加泰罗尼亚化学研究所(ICIQ)一直在仔细研究WOR的Lolet-fillol群体首次孤立并完全表征了在氧气形成事件之后产生的难以捉摸的中间体,这是反应的速率确定步骤。

这项研究是ICIQ与格罗宁根大学(荷兰)和Synchrotron Soleil(法国)合作的国际努力。它已在自然化学杂志。

我们的工作对我们观察氧氧键形成步骤和后来反应中间体的能力有直接的影响。

朱利奥·勒勒特·菲洛尔(Julio Lloret-Fillol

研究人员改变了其催化系统中的条件,以结晶RU(IV)在反应速率确定的步骤(氧气氧键形成事件)之后产生的侧侧侧面。

该论文将有助于更好地理解氧氧键形成的机制,因为它显示了单点机制形成氧氧键的直接证据,这是光系统II提出的一种机制之一

卡拉·卡萨德瓦尔(Carla Casadevall),玛丽·斯克洛多夫斯卡(MarieSkłodowska) - 弗里(Curie Postdoctoral)研究员,埃尔温·雷斯纳(Erwin Reisner Group),剑桥大学

卡萨德瓦尔(Casadevall)是该论文的第一作者,也是Lloret Group的前博士生。

尽管采取了全面的措施来阐明Wor的机制,但仍未完全理解,这引起了关于氧氧键形成机制的许多建议的持续辩论。

科学家们利用标签研究来跟踪WOR率确定的步骤之前和之后形成的中间体。因此,研究人员能够通过水亲核的发作来提供直接证明氧氧键的直接证明。

期刊参考:

Casadevall,C.,。(2021)在水氧化反应中分离RU(IV)的侧面过氧中间体。自然化学doi.org/10.1038/S41557-021-00702-5

资源:https://www.iciq.org/

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