2021年3月30日
过渡金属钙钛矿氧化物具有一些理想的性质，包括高温超导性和电催化性。现在，东京理工学院的科学家们正在探索钙钛矿氧化物PbFeO3的结构和性质，以预测这种系统所显示的异常电荷分布和奇异的磁跃迁。
他们报道了其中两种磁跃迁，一种在室温以上的特殊跃迁，并研究了其原因，为实现新的自旋电子器件的潜在应用打开了大门。
电子技术的出现给我们的生活带来了革命性的变化，以至于我们无法想象不依靠某种形式的电子设备就能完成一天的工作。然而，更值得注意的是，我们可以通过利用电子的“自旋”来进一步改进这些设备“--一种使电子表现得像磁铁的特性--创造出比传统电子设备更快、功耗更低的存储设备。
因此，致力于这项工作的领域，恰当地称为“自旋电子学”，依赖于利用电子的“自旋态”。然而，控制自旋可能非常棘手，这一事实常常导致科学家寻找具有有序自旋态的材料。亚博网站下载
他们的注意力最近转向了铅基过渡金属钙钛矿氧化物，这是一种以PbMO3（其中“M”表示3d过渡金属离子）为代表的材料，它在自旋状态下显示出相当有趣的相变，因此具有实际应用的吸引力。亚博网站下载
在最近发表在自然传播由来自中国、日本、台湾、瑞士、德国、法国和美国的科学家组成的研究小组对钙钛矿氧化物PbFeO3进行了研究。由于合成样品和解析其晶体结构存在困难，该化合物至今未被检测。
“PbMO3的钙钛矿族显示出复杂的电荷分布，RFeO3（R=稀土）显示出一些有趣的自旋相关性质，如激光诱导的超快自旋重取向，因此我们预计PbFeO3也会有类似的特征电荷分布和丰富的自旋态转变。”评论日本东京理工学院的Masaki Azuma教授和领导这项研究的中国科学院的Youwen Long教授。亚博老虎机网登录
因此，研究小组使用各种表征技术研究了PbFeO3的结构、电荷状态和磁性，并用密度泛函理论（DFT）计算支持了他们的观察结果。
研究小组发现，PbFeO3结晶成一种独特的“电荷有序”状态，其中一层Pb2+离子与两层Pb2+和Pb4+离子的混合物以3:1的比例沿层堆叠方向交错（图1）。
在高温下冷却样品时，研究小组观察到两种不同的磁相变：在600 K（327℃）下发生的弱铁磁相变，其特征是倾斜反铁磁“自旋有序（相邻自旋方向相反），以及418 K（145°C）下的连续自旋重取向（SR）转变（图2）。
SR跃迁虽然在所有RFeO3钙钛矿中都很常见，但在这种情况下却很突出，因为它发生在比其他钙钛矿高得多的温度下，并且与通常确定为这种跃迁原因的R--Fe磁相互作用不同，PbFeO3的情况下没有这种对应物。
为了解决这个难题，科学家们转向DFT计算，结果表明PbFeO3中独特的电荷有序性导致两个具有竞争能量的Fe3+“亚晶格”的形成，进而导致特殊的SR跃迁。
团队对这些发现及其对未来应用的影响感到兴奋。“我们的工作为研究电荷有序相和独特的SR跃迁提供了新的途径，由于跃迁温度高且可能调谐，因此在自旋电子器件中具有潜在的应用前景。”理论团队负责人Hena Das教授评论道。
有一件事是肯定的——我们离让自旋电子学成为明天的现实又近了一步！
资料来源：https://www.titech.ac.jp/english/