2月5日2021年
表面和界面在储能器件中起着至关重要的作用，因此需要原位/操作方法来探测带电的表面/界面。然而，常用的原位/operando表征技术如x射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、x射线光谱学和地形学以及核磁共振(NMR)都是基于电极或电解质本体区域的结构、电子和化学信息。
表面科学方法包括亚博老虎机网登录电子能谱和扫描探针显微镜可以提供丰富的信息，以了解反应如何发生在固体表面。但复杂的表面科学方法在复杂的电化学系统中的应用仍然缺乏探索和更多的挑战。亚博老虎机网登录
主要原因是表面科学方法通常是在超高真空(UHV)条件下和具有开放和良好定义的亚博老虎机网登录表面的模型结构中进行的。
在一篇新的研究文章中（有权“Operando Surface 亚博老虎机网登录Science Scienceology揭示了电荷存储电极的表面效应”）发表在《国家科学评论亚博老虎机网登录据大连大连化学物理学研究所（CAS）科学家提出了一种新的策略来应用Operando表面科学方法，探讨电极表面区域中的电化学过程。亚博老虎机网登录
超王和强福等。成功开展了多个Operando表面科学表征，包括Raman，XPS，AFM和SKPM，通过平面Al /亚博老虎机网登录 Hopg模型电池。直接可视化将超致密多层阴离子与阳离子一起插入阳离子。
基于UHV兼容的离子液体（IL）电解质和良好限定的电极，设计了由Al箔，跳蚤剥落和IL电解质组成的平面Al / Hopg模型电池，专为以下Operando表面分析设计（图1留下）。模型电池与真实的电化学行为执行相同的电化学行为。
此外，插层离子在HOPG模型电极内的扩散长度可达毫米。因此，可以直接在开放和干净的电极表面探测电化学过程(图1右)。
Operando拉曼光谱已在模型电池上获取。如图2（a）所示，在被充电后形成表面区域中的阶段-1石墨嵌入化合物（GIC）。除了石墨的拉曼信号之外，还通过Operando拉曼测量首次发现了ALCL4和EMI +的共同插入。随后，通过Operando XPS进一步研究了模型电池。
图2（b）和（c）中显示了一组XPS Al 2P和C 1S核心级信号。通过Operando XPS进一步证明了EMI +的共同插入及其与ALCL4-的化学计量比为4：5（图2（D））。首次提出了AIB中充电机构的定量描述。
值得注意的是，从operando XPS测量中推导出的表面区域(Al/C - 1:7 .7)在完全带电状态(2.45 V)下的插层离子浓度(图2(e))比理论值(Al/C - 1:24，图2(e)中的短线)高了一个数量级。这些结果表明，超密多层阴离子和阳离子在表面区域。准原位拉曼光谱、XPS、TOF-SIMS和XRD/AFM测试进一步证实了表面区域的电化学过程。
在表面区域和表面占主导地位的纳米厚度石墨电极中的电化学行为可以被描述为插入赝电容，与电池在本体区域的过程相比(图3)。
基于表面区域的超密阴离子/阳离子插层模式，纳米厚度的石墨电极在真正硬币型AIB中可以使容量增加一倍，支持基于模型器件的operando表征结果。
通过对设计良好的Al/HOPG模型装置的操作表面科学分析，对亚博老虎机网登录AIB的充电机制进行了深入和全面的研究。特别是发现了明显的表面效应，可用于提高容量。
本研究提供了一种利用operando表面科学方法探讨储能系统表面/界面过程的新策略，强调了表面效应和表面科学方法在储能系亚博老虎机网登录统中的重要作用。
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