新型碳催化剂将门打开到一类新的材料亚博网站下载

催化剂是现代社会的关键材料,可以在减亚博网站下载少浪费和节约能源的同时,选择性地将原材料转化为有价值的产品。在与工业相关的氧化脱氢反应中,大多数已知的催化剂系统是基于过渡金属,如铁、钒、钼或银。

由于与使用过渡金属相关的内在缺点,例如罕见的发生,环境有害的采矿过程和毒性,纯碳在这种反应中表现出催化活性的事实,因此可持续取代材料具有高潜力高兴趣。

迄今为止,用于氧化脱氢反应的碳基催化剂的发展可分为两代。第一代碳催化剂的灵感来自于发现焦炭沉积对金属基催化剂氧化脱氢的催化活性。随后,主要研究了活性炭、炭黑等非晶碳材料。亚博网站下载

虽然这些早期的催化剂表现出了显著的活性和选择性,但它们的氧化稳定性不足,后来以碳纳米材料为代表的第二代碳基脱氢催化剂相继问世。亚博网站下载碳纳米管。

纳米碳比第一代非晶态催化剂的优势主要来自它们的晶体结构,这一方面负责足够的抗氧化性,并使高氧化还原活性在另一方面。

由于纳米碳缺乏内部孔隙,这些活性位点位于外表面,使它们容易接近反应物。然而,纳米碳在处理过程中表现出粉末、固定床等缺陷或健康风险不明确,作为催化材料的工业应用仍有待探索。

Considering the high potential of carbon catalysts in oxidative dehydrogenation reactions, the research group of Professor Bastian J. M. Etzold has been working for several years on the synthesis of new classes of carbon with the aim of transferring the excellent catalytic properties of nanocarbons to conventional, easy-to-handle carbon materials.

早在2015年,结果表明,碳化物衍生的碳原则上可用于实现与碳纳米材料(Chem。Mater.2015,27,5719)实现类似的催化性质。亚博网站下载然而,由于碳化物衍生的碳是由于其复杂的合成而用于研究目的的模型材料,因此仍然存在在技术上有用的碳催化剂中开发亚博网站下载可扩展和可重复的合成途径的基本研究目标。

Etzold团队的博士生Felix Herold与中国沈阳材料科学国家实验室的魏琪教授、德国达姆施塔特工业大学表面科学实验室的Jan Philipp Hofmann教授合作,亚博老虎机网登录现已成功合成了新一代碳催化剂,在许多方面优于纳米碳。

新型碳催化剂的合成基于聚合物碳前体,其可通过可再现且易于可扩展的合成途径生产,同时提供对随后碳的形态的优异控制。使用催化石墨化,证明了在聚合物前体的热解期间,可以在碳基质内生长纳米级石墨微晶。

在这种情况下,基本上似乎存在具有高密度的缺陷位点,其中氧表面基团(例如酮羰基)在反应期间产生的大密度的存在的大缀合(石墨)结构域。

这些表面组的活性似乎通过相邻的共轭(石墨)域来增加,其可以充当电子存储器。催化石墨化产生由由无定形碳基质包围的先前生长的石墨晶体组成的无定形/石墨杂化材料。

为了获得活性脱氢催化剂,通过选择性氧化去除非晶态碳基体,打开碳材料的孔结构,并为催化活性石墨畴提供可接近性。

乙醇的氧化脱氢反应被选为一个极具实际意义的试验反应,因为它提供了生物乙醇(可从可再生资源中很容易获得)和乙醛(当前工业化学中的重要中间体)之间的催化连接。

与基准的碳纳米管催化剂相比,这种新型碳材料的时空产率可以提高10倍。亚博网站下载

本工作中提出的新型碳催化剂具有重要意义,因为它们打开了一种新型材料的大门,由于柔性合成路线的多种优化可能性,其潜力还有待评估。亚博网站下载

除了在其他相关底物(如烷烃和其他醇)的氧化脱氢中使用新型碳催化剂外,预计其应用范围还将扩展到电催化和光催化。

来源:https://www.tu-darmstadt.de/index.en.jsp

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